Alfredsson gjorde 1 257 poäng på 1 370 matcher för NHL-laget under 17 säsonger, varav 13 som lagkapten, i Kanada.
– Efter två roliga och lärorika år med Senators har jag bestämt mig för att lämna sporten. Nu ska jag ta mig tid att fundera på vad jag vill göra i framtiden, säger 44-åringen till nhl.com.
I december i fjol hissades "Alfies" tröjnummer, 11, upp i taket i hemmaarenan Canadian Tire Centre.
Alfredsson, som har dubbelt medborgarskap, kommer att bo kvar med familjen i Ottawa.
Sport
2.7.2017
Alfredsson lämnar Ottawas organisation
Förre storspelaren Daniel Alfredsson lämnar sin rådgivande roll i ishockeyklubben Ottawas organisation efter två säsonger.